水凝膠材料的彈性力學研究

研究背景：水凝膠最大的彈性應變與(yu) 聚合物交聯之間的鏈段數的關(guan) 係可以被描述為(wei) ，有學者曾使用不固定的滑環交聯策略來有效地增加拉伸過程中的值，使材料能夠通過從(cong) 橫向拉伸而額外拉伸，最大彈性應變最終可達到。然而，水凝膠的雙軸變形仍然具有挑戰性，共價(jia) 交聯或不固定的滑環交聯由於(yu) 雙軸變形的鎖定而極大地限製了材料的拉伸性，使得等雙軸拉伸加載下的最大線性應變比單軸拉伸下的低30%。為(wei) 了使材料達到更高的的雙軸可逆性彈性變形，清華大學化學係王朝課題組通過引入可逆的串珠鏈結構，是材料擁有更寬的彈性範圍。在周期性機械應變下，亞(ya) 納米珠可以有效地展開和重折疊，最終得到可逆單軸應變高達1500%，可逆雙軸麵應變高達10000%的水凝膠。相關(guan) 工作以“A hyperelastic hydrogel with an ultralarge reversible biaxial strain"為(wei) 題發表在Science期刊上，影響因子44.7，論文第一作者為(wei) Lili Chen，通訊作者為(wei) Chao Wang。9.2024.2346285

摘要：超彈性材料對大應變表現出非線性彈性響應，而水凝膠由於(yu) 交聯不均勻和交聯間鏈段有限，通常具有較低的彈性範圍。文章提出了一種超彈性水凝膠，它具有更寬的彈性範圍，通過引入可逆的串珠鏈結構，亞(ya) 納米微珠在循環力學應變下能有效展開和折疊，材料在被拉伸到超過10000%的麵應變後可以迅速恢複。此外，水凝膠可以快速愈合輕微的機械損傷(shang) ，如針紮和割傷(shang) 。使開發的離子水凝膠成為(wei) 多功能氣動夾持材料的理想選擇。

研究方法：選擇了具有強親(qin) 水性離子基團和弱疏水性的柔性烷基鏈的聚電解質，不考慮多陽離子或多陰離子。當水量不足時，烷基鏈之間的疏水作用會(hui) 使鏈會(hui) 塌縮成水合度較差的軟珠，將有利的聚陽離子-水接觸增至最大。隨後，作者利用密度泛函理論（DFT）計算證實了缺水條件下的異質水合聚陽離子，進行了原子力顯微鏡（AFM）測試與(yu) 二維小角X射線散射（2D SAXS）進一步證實了PNC 結構。

結果：當受到外部應變時，PNC結構中的珠子會(hui) 依次展開。通過原位SAXS，證實了PNC結構高度可逆的展開和重新折疊。圖2展示了不同應變下AETC-25水凝膠的原位SAXS圖像和剖麵圖。在未變形狀態下，隻在二維SAXS圖像中觀察到一個(ge) 圓形散射環，在一維SAXS曲線中觀察到一個(ge) 寬峰。隨著水凝膠的拉伸，在低q區域出現了新的散射環和新的峰值，新峰的比例逐漸增大。當載荷卸載後，材料的應變從(cong) 1500%恢複至原狀，拉伸時產(chan) 生的散射環和峰全部消失。恢複後材料的SAXS數據與(yu) 未變形的水凝膠非常相似，證實了PNC結構的可逆性。

                                 圖2. 原位SAXS表征的高度可逆串珠鏈結構。

AETC-25水凝膠表現出超高的單軸延性和超大的雙軸彈性。單軸拉伸下材料對於(yu) 拉伸速率的依賴性並不大，可以在幾秒鍾內(nei) 從(cong) 1500%的應變恢複到初始狀態，顯示出的可逆性。直徑為(wei) 2厘米的圓柱形水凝膠被雙向拉伸到10000%的麵應變後，能迅速恢複到初始麵積。AETC-25水凝膠可以在充入空氣後體(ti) 積膨脹至1000倍。利用多項式各向同性超彈性模型進行有限元模擬，結果顯示材料最大線性應變為(wei) 1377%，相當於(yu) 超過10000%的最大麵應變。

AETC-25水凝膠具對輕微損傷(shang) 不敏感和自感應能力，適合應用於(yu) 軟電子學和軟機器人學。

結論：通過在聚合物網絡中加入可逆PNC結構，獲得了具有超大可逆雙軸應變的超彈性水凝膠。與(yu) 傳(chuan) 統水凝膠相比，具有串珠結構的水凝膠具有更寬的彈性範圍，這得益於(yu) 亞(ya) 納米珠在循環機械應變下的有效展開和重新收縮，並表現出顯著快速恢複，以及輕微機械損傷(shang) 後快速愈合的特性。同時，還具有用於(yu) 具有自感應功能的氣動材料的潛力。為(wei) 下一代軟氣動機器人所需要的超彈性、快速愈合和自感應功能提供了發展方向。

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