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技術文章

仿心髒瓣膜的柔軟抗疲勞水凝膠 - 2500萬次超高疲勞壽命

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水凝膠具有高含水量和良好的生物相容性，其中抗疲勞性能的優(you) 劣是決(jue) 定水凝膠應用的關(guan) 鍵。近年來，研究人員提出了多種抗疲勞水凝膠的設計策略，其中一類是通過添加纖維來實現高疲勞性能，然而纖維往往會(hui) 導致較高的彈性模量，失去與(yu) 生物組織匹配的柔順性。


近日，西安交通大學唐敬達教授團隊仿照心髒瓣膜組織的軟基質-彎曲膠原纖維的複合結構，製備了針織纖維-PVA複合水凝膠，同時實現了高疲勞門檻值與低模量，並將該複合水凝膠製成了心髒瓣膜假體，具有2500萬次的超高疲勞壽命。論文以A soft and fatigue-resistant material that mimics heart valves為題發表在Cell 姊妹刊《Matter》上。


仿心髒瓣膜的柔軟抗疲勞水凝膠 - 2500萬(wan) 次超高疲勞壽命



生物組織，如肌肉、聲帶和心髒瓣膜等，往往通過變形發揮功能，具有良好的抗疲勞性能 (圖 1A、B)。例心髒瓣膜作為控製血液流向的閥門，在人的一生中開合 30 億次。這種組織需要滿足兩個基本力學性能要求：低模量，在小載荷下易於變形實現開合；高疲勞門檻值，防止發生疲勞裂紋擴展。生物組織通過柔軟的基質和卷曲的高強膠原纖維來滿足這兩個要求 (圖 1C)。小載荷下，卷曲膠原纖維未被拉直，從而使組織具有較低的模量；大載荷下，拉直的膠原纖維在裂紋J端，通過纖維長程傳力來分散裂尖應力集中，使生物組織具有較高的疲勞門檻值。受這種結構啟發，研究人員提出了運用彎曲高強纖維結構的針織織物增強水凝膠的策略 ，該複合水凝膠在彈性模量-斷裂韌性-疲勞門檻值等方麵可以媲美牛心包組織(圖 1D，1E)，而且具有較高的疲勞壽命，承受 2500 萬次脈動流循環載荷而不破壞，壽命比水凝膠基體高2個數量級。


仿心髒瓣膜的柔軟抗疲勞水凝膠 - 2500萬(wan) 次超高疲勞壽命


圖1. 軟材料的模量與疲勞門檻值

研究人員使用尼龍纖維編織成的針織織物和PVA水凝膠作為軟基體來展示該策略。尼龍針織物具有周期性彎曲纖維結構（圖2A），有兩個主方向：經線和緯線方向。該針織物具有良好的親水性（圖 2B），使得水凝膠前驅體能夠有效滲透到織物間隙中；SEM 圖像顯示針織物可以被水凝膠基體良好地覆蓋，纖維束之間填充有水凝膠基體（圖 2C）。尼龍纖維可以和PVA水凝膠形成較強的氫鍵（圖 2D），研究人員對複合水凝膠進行退火幹燥來調控界麵的氫鍵結合，幹燥過程減少了水分子與 PVA 上羥基的結合，並能避免水分子在後續溶脹中對尼龍和 PVA 鏈之間氫鍵的破壞。研究人員進一步通過分子動力學模擬來揭示這一過程（圖 2E），尼龍和 PVA 之間的氫鍵數量隨著幹燥過程得到提高，即使後續發生溶脹，其氫鍵數量仍能維持較高水平，優於未處理的界麵（圖 2F、G和H）。


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圖2. 複合水凝膠的製備和界麵調控

該複合水凝膠具有低模量和高強度，呈現出 J 形應力-應變曲線（圖 3A）。當載荷較小時，針織物彎曲纖維結構未拉直，因此複合水凝膠具有低初始模量；當載荷較大時，針織物纖維被拉直，直到纖維斷裂，因此複合水凝膠具有高強度，該複合材料具有<1 MPa 的低模量和 13 MPa 的高強度，與牛心包相當（圖 3B）。


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圖3. 複合水凝膠模量-強度

研究人員深入研究了單層纖維複合水凝膠的疲勞裂紋擴展模式。由於針織纖維具有各向異性，因此分別研究了裂紋沿著纖維緯向和經向擴展的情況。當裂紋沿著緯線方向擴展時，裂紋麵上的纖維逐漸被抽出，直到形成橋接區，纖維才能有效抵抗疲勞裂紋擴展（圖4A、B）。當裂紋沿著經線方向擴展時，複合材料快速形成纖維橋接區抵抗疲勞裂紋擴展（圖 4C）。這類複合材料具有兩個特征的能量釋放率：Ga 和 Gb。當G<Ga時，裂紋不擴展；當 Ga < G < Gb 時，裂紋擴展後停止；當 G > Gb 時，裂紋穩態擴展（圖 4D）。為了進一步解釋兩個方向裂紋擴展規律的差異，研究人員通過有限元模擬了纖維幾何結構的演變，結果表明兩個方向的纖維間摩擦差異大，當裂紋沿著緯線方向擴展時，纖維間摩擦相比另外一個方向低了2個數量級，正是由於低摩擦力導致緯線方向纖維容易被拉出（圖4F）。


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圖4. 複合水凝膠疲勞裂紋擴展

事實上，生物組織往往具有多層排布的纖維，可以抵抗多方向的疲勞裂紋擴展，研究人員對牛心包組織進行了二次諧波成相(SHG)，觀察到了膠原纖維的多層結構（圖5A-C）。


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圖5. 牛心包組織的二次諧波生成圖像

受這種多層結構的啟發，研究人員製備了多層纖維增強的複合水凝膠（圖 6A）。在相同的循環加載下，單層複合水凝膠中發生了明顯的裂紋擴展，但多層複合水凝膠中裂紋幾乎不擴展（圖 6B,C）。多層複合水凝膠的疲勞門檻值Gb可達5,440 J/m2，與牛心包相當（圖 6D-F）。


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圖6. 多層複合水凝膠的疲勞裂紋擴展

為了驗證複合水凝膠優異的抗疲勞性能，研究人員將其剪裁成瓣葉縫合到金屬支架上，製成了心髒瓣膜仿體（圖 7A）。根據ISO 5840標準，開展了超高周加速疲勞測試，將仿體安裝到加速电子raybet上，模擬體液環境，用15HZ的高頻脈動流衝刷瓣葉（圖 7B 和 7C）。純PVA水凝膠在 20萬次循環後就發生破壞，而複合水凝膠即使在 2500 萬次循環後仍保持完好（圖 7D-F）。研究人員對2500萬次疲勞實驗後的複合水凝膠進行SEM觀察，沒有發現任何裂紋，纖維對基質幾乎沒有損傷。


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圖7. 超高周疲勞壽命測試

研究人員受到心髒瓣膜組織中多層膠原纖維結構的啟發，提出了運用彎曲纖維結構的針織織物增強水凝膠的策略，通過界麵氫鍵調控，保證纖維-基體在溶脹後仍然能具有良好界麵性能。這種策略具有通用性，在保證低模量的同時，提高了水凝膠的抗疲勞性能。該複合水凝膠具有2500萬次的高疲勞壽命，有望拓寬水凝膠的應用前景。

論文第一作者為西安交通大學博士生陳曦，通訊作者為西安交通大學唐敬達教授，合作作者包括哈佛大學鎖誌剛院士、上海紐脈醫療科技公司虞奇峰博士等。

上述研究得到了國家自然科學基金優青項目、國家自然科學基金麵上項目、王寬誠教育基金會等資助。





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